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原子GPS阐明超快物质转变过程中的运动

导读 这项研究最近发表在《自然材料》杂志上,标志着一项方法论上的成就;研究人员证明,一种称为原子对分布函数(PDF)分析的材料表征技术在X射线...

这项研究最近发表在《自然材料》杂志上,标志着一项方法论上的成就;研究人员证明,一种称为原子对分布函数(PDF)分析的材料表征技术在X射线自由电子激光(XFEL)设施中是可行且成功的。

PDF通常用于同步加速器光源实验,在此过程中,样品会受到X射线脉冲轰击。通过研究X射线衍射图与材料相互作用后的变化,科学家可以更好地了解这些材料的特性。但这些实验受到可产生的最短X射线脉冲的限制。

“这就像相机的快门速度,”该论文的共同第一作者杰克·格里菲斯(JackGriffiths)解释道。“如果你拍摄的物体变化速度比相机的快门速度快,你的照片就会模糊。就像快速的快门速度一样,较短的X射线脉冲可以帮助我们更详细地观察快速变化的材料。”

这项研究进行时,格里菲思是布鲁克海文凝聚态物理和材料科学(CMPMS)系X射线散射组的博士后研究员,现在是国家同步加速器光源II(NSLS-II)的博士后研究员,NSLS-II是布鲁克海文实验室的美国能源部科学办公室用户设施。

同步加速器光源非常适合表征不会发生变化的材料或会在几分钟到几小时内发生变化的材料,例如电池的充电和放电。但这组科学家想要观察皮秒时间尺度上的材料变化。

“很难想象一皮秒到底有多快,”格里菲斯说。一秒钟内,光可以绕地球七圈半。但一皮秒内,光只能传播三分之一毫米。“时间尺度几乎无法比较。”

因此,科学家们将PDF技术带到了一种名为直线加速器相干光源(LCLS)的XFEL,这是美国能源部SLAC国家加速器实验室的能源部科学办公室用户设施,可产生极其明亮和短的X射线脉冲。

“当你第一次做某件事时,总会有未知的一面。这可能会让人紧张,但也会让人兴奋,”另一位共同主要作者、CMPMSX射线散射小组的物理学家埃米尔·博津(EmilBozin)说道。“我们知道将PDF引入XFEL的核心限制,但我们真的不知道会发生什么。”

借助LCLS的快速“快门速度”,科学家们能够制作出阐明原子运动的电影,就像他们的量子材料样本在金属和绝缘体之间转变时发生的运动一样。

“它的工作原理让我震惊,”X射线散射小组物理学家、哥伦比亚大学工程与应用科学学院教授西蒙·比林格说。

“这就像需要一个导航应用,”比林格补充道。“你知道你现在在哪里,你的目的地是哪里,但你需要应用为你提供一条路线或几个路线选项。UltrafastPDF就是我们的导航应用。”

了解这些原子路径是设计过渡材料的重要第一步,这些材料在计算、化学和储能领域有着广泛的应用。一旦科学家了解了材料的转变方式,他们就可以操纵原子路径并设计出对商业应用进行优化的材料。

例如,计算机存储材料在保存文件时会转换为不同的相。在这种情况下,重要的是要有不需要大量能量来切换相的材料。但它们还必须能够抵抗长时间内不必要的相切换和数据损坏。

布鲁克海文实验室X射线散射小组负责人、伦敦大学学院(UCL)伦敦纳米技术中心教授IanRobinson表示:“让PDF与XFEL协同工作是组织人员巨大努力的结果。”

例如,罗宾逊指出,“我们与LCLS的SébastienBoutet和VincentEsposito密切协调,确定大分子飞秒晶体学(MFX)光束线对于PDF技术最有前景。”

该团队还包括来自哥伦比亚大学、威斯康星大学麦迪逊分校、美国能源部阿贡国家实验室和英国科学技术设施委员会的物理学家。

凭借成功的原理验证实验,研究人员渴望研究量子材料的另一个相变,科学家们将其作为其他有用材料的“模型”进行研究。用激光脉冲激发该材料带来了令人兴奋的发现。

发现新材料相

就像这种量子材料从绝缘体到金属的转变一样,一些材料转变是由温度、压力或磁场的变化驱动的。但由于这些环境变化可能是自然或无意发生的,因此对于某些应用来说,它们可能不可靠。在计算方面,重要的是,负责存储文件的材料不会因为房间变得太热或太冷而切换相位。

因此,研究人员研究了“非平衡”跃迁,即由可靠且受控的触发器引起的材料状态变化。在这种情况下,他们用激光脉冲轰击量子材料。

即使激光只扰动了几个原子,这些原子的邻居也会对这种变化做出反应。然后邻居的邻居感受到了影响,直到局部变化传播到整个量子材料。

比林奇补充道:“这就像海底扰乱少量水并形成波浪,最终到达海洋边缘一样。”

研究人员利用超快PDF密切观察了样品受到激光脉冲轰击时的原子运动。这是他们首次直接观察到量子材料转变到尚未确定的新状态。

博津说:“这就像是发现了一种在平衡转变过程中无法接近的物质的新的隐藏相。”

科学家的发现引发了长达多年的争论:当某些量子材料被激光激发时,究竟会发生什么;这不仅仅是加热材料,而是产生一种瞬态的“亚稳态”中间态。

有趣的是,这种材料在几十皮秒的时间内处于无序状态,“尽管它开始和结束时都是有序状态,”格里菲斯说。

罗宾逊补充道:“瞬态的发现代表着材料进入了一个新阶段,这种阶段只会持续很短的时间。这是一个重要信号,表明附近可能存在一种未被发现的、完全稳定的材料。”

科学家们迫切希望发现这些“隐藏”的材料。但他们也希望充分发挥新超快PDF技术的潜力。

“量子材料中存在几种复杂的相位转换形式,我们计划利用超快PDF探索这些形式,”Bozin说道。“了解这些相变可以促进商用材料的开发。但科学界也可以利用这项技术来解答基础物理问题、探索超快现象并构建更好的超导体。”

他补充道:“虽然我们回答了有关物质转变途径的问题,但似乎我们打开了一扇门,而不是关闭了一扇门。”

就像这个项目一样,如果没有多学科合作,未来的项目就不会成功。

“我们不仅仅使用了SLAC的LCLS设施,”Billinge解释道。“那里的工作人员对于超高速PDF的成功也发挥了重要作用。”

布鲁克海文团队已准备好优化超快PDF技术,特别是当LCLS升级到LCLS-II-HE时,这将能够制作更高分辨率的分子电影。

博津说:“国际社会对将此技术变成常规和成功的技术很感兴趣。我们期待成为其中的一部分。”

样品制备在功能纳米材料中心完成,该中心是位于布鲁克海文实验室的美国能源部科学办公室用户设施。其他测量在先进光子源进行,该中心是位于阿贡的美国能源部科学办公室用户设施。

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