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研究人员发现通过精确​​设计的钛位点实现前所未有的深度氧化脱硫

导读 一种通过使用新型 TiOOH 作为水解产物来设计静电界面的方法,该产物会产生大量的 TiOO ,与带正电的表面活性剂胶束相互作用。表面活性...

一种通过使用新型 TiOOH 作为水解产物来设计静电界面的方法,该产物会产生大量的 TiOO ,与带正电的表面活性剂胶束相互作用。表面活性剂的去除导致介孔和介孔表面上的TiO 6位点的形成。图片来源:中国科学出版社

在《国家科学评论》杂志上发表的一项研究中,沉宇博士合成的一种材料被用来将氢过氧化物引入硅酸钛的合成体系中。

首先,他将此材料作为另一个项目的参考样品,对该催化剂进行了催化氧化脱硫试验。偶然间,他发现这种催化剂在几分钟内就完全去除了所有噻吩硫,比其他所有催化剂的效率要高得多。

“我几乎说服自己,我的手术可能出了问题”于医生说。

导师陈立华教授和苏宝莲教授认为,应该进行系统的研究,以确认该材料是否存在某些特殊的催化位点。研究小组进一步使用了一系列先进的光谱技术来确定内部的活性位点。他们发现介孔表面存在一种新型的六配位Ti(TiO 6 )位点。

这种TiO 6位点是不对称且单一分布的,能够容纳大的客体分子。由于反应物分子只能进入介孔表面并且在介孔表面上只能观察到TiO 6位点。该团队将优异的催化氧化脱硫性能归因于新型TiO 6单中心。

“我们很高兴找到特定的活性位点,但我们应该弄清楚它们为何如此活跃,”陈教授说。

因此,于博士进行了理论计算,以进一步了解催化机制。他发现TiO 6位点的两个Ti-OH基团可以通过额外的氢键网络与氧化剂相互作用,形成低能反应途径。 “他们看起来就像两个老朋友,可以轻松合作并完成任何任务,”于博士说。

为了证明这种材料不是偶然的情况,于博士进行了系统的实验研究和彻底的表征,以揭示Ti位点的形成机制。

鉴定出一种独特的 TiOOH 水解产物。 TiOOH 的电离能力是传统 TiOH 水解产物的 155 倍,这意味着通过与带正电的表面活性剂胶束的静电相互作用,在静电界面上形成并分布了大量的 TiOOH。

除去表面活性剂胶束后,形成介孔,Ti位点位于介孔表面。值得注意的是,这种 TiOO –只能转化为 TiO 6位点。苏教授说:“这些新发现肯定会引起人们的广泛关注,因为在界面上设计易于接近、高活性的催化中心,以促进界面催化的发展。”

催化位点的精确构建是催化领域的一个巨大挑战,旨在最大化催化剂的催化效率。催化位点结构和分布模型与目标催化反应的关系仍在研究中。

这项工作提供了精确设计活性位点的结构和位置的典型例子,这可能有助于以最小的能耗和高效率开启界面催化的新时代。

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