受激拉曼散射新激发方法实现自然线宽极限谱线

近年来，受激拉曼散射(SRS)已成为化学成像的重要定量对比技术。然而，主流SRS模式的光谱分辨率始终低于最先进的自发拉曼系统。

这个问题源于激励策略：最广泛使用的SRS模态都是在频域中激励的。他们必须在检测灵敏度和光谱分辨率之间进行折衷：由于非线性过程受益于脉冲激励，基本的时间-能量不确定性限制了光谱分辨率。

北京大学未来技术学院国家生物医学成像中心熊汉清博士领导的团队在《光：科学与应用》杂志上发表了一篇新论文，报告了一种名为瞬态受激拉曼散射(TSRS)的新方法)。

该团队通过宽带飞秒激光脉冲串操纵时域振动波包的干涉，最终以傅里叶光谱的方式获得了亚毫米级灵敏度的自然线宽极限拉曼光谱。此外，还对活体Hela细胞的拉曼指纹区、细胞沉默区和流行的CH拉伸区进行了全面的TSRS高光谱成像。

为了展示自然线宽极限光谱分辨率的优势，团队还初步构建了一套拉曼模式间隔低至12cm-1的高密度拉曼探，并进一步演示了其相应的条码成像。该论文以“瞬态受激拉曼散射光谱与成像”为题发表。

时域SRS技术可以追溯到20世纪80年代，这实际上并不新鲜。然而，先前的时域SRS技术无法提供与广泛使用的频域方法相当的灵敏度。从作者的角度来看，TSRS技术与其他现有时域SRS方法的区别在于使用受激拉曼损耗(SRL)作为信号。

SRL与分子浓度和拉曼截面呈线性关系，可以通过经典的外差检测方法来检测，以达到与频域方法相同的散粒噪声限制灵敏度。为了构建时域SRL信号，作者放弃了流行的泵浦探激励策略。

相反，他们通过具有受控时间延迟的两个连续的相同脉冲激励来产生振动波包干扰。干扰会引起SRL信号的调制。调制SRL信号迹线的傅里叶变换可实现自然线宽限制谱线。

“T-SRS成像的光谱范围仅由激光脉冲带宽决定。我们的激发激光脉冲的带宽只能支持~124cm-1的光谱范围。我们正在构建一个具有更短脉冲的TSRS激光系统，这可以提供类似于最先进的自发拉曼系统的全范围SRS光谱，”熊博士说。