跳动城乡网电催化在发展清洁能源、温室气体去除和储能技术方面发挥着至关重要的作用。香港城市大学(城大)研究人员共同领导的一项研究发现，单壁碳纳米管是通过分子曲率增强温室气体转化的绝佳基材。
通过使用这些纳米管作为载体来诱导电催化剂上的应变，可以显着提高二氧化碳还原为甲醇的效率。
这一突破开辟了开发弯曲分子电催化剂的途径，以有效地将主要温室气体之一二氧化碳(CO2)转化为有用的化学品和燃料，从而减少碳排放。该工作发表在《自然催化》杂志上。
许多分子配合物，如钴酞菁(CoPc)，是CO2还原反应(CO2RR)的有效催化剂。然而，它们主要将CO2还原为有的一氧化碳(CO)，而不会进一步产生大量有用的产物，例如甲醇。“因此，我们希望探索CoPc在CO生产之外的潜力，”领导这项研究的香港城市大学(城大)化学系叶如泉教授说。
同时，众所周知，应变会影响二维材料的性能，这些材料通常在纳米(nm)尺度上。叶教授解释说：“使用弯曲基底或支撑物来诱导局部应变，对于调节传统层状材料的性能来说已经很成熟了。”
“但由于平面分子的尺寸超小，对它们的应变进行合理控制具有挑战性。并且人们对应变如何影响分子特性仍知之甚少。”
叶教授与合作者带领研究团队采用支撑诱导应变工程研究纳米尺度的分子CoPc催化剂的反应活性。他们通过使用单壁碳纳米管作为载体，成功地将受控应变引入到亚2纳米的催化剂分子中。
由于分子相互作用而产生的纳米管弯曲会引起催化分子的应变，从而导致弯曲。通过使用不同直径的碳纳米管基底，他们可以调整CoPc分子的弯曲角度，范围从96°(对于1nm直径的碳纳米管)到1.5°(对于100nm直径的碳纳米管)。
与传统的平面分子相比，弯曲分子表现出更好的电催化性能。它们对CO2还原表现出更高的选择性，比一氧化碳更有利于甲醇的生产。
在用于还原CO2的单壁碳纳米管上单分散CoPc的串联流电解槽中，该团队实现了超过90mAcm-2的甲醇部分电流密度和超过60%的选择性，这意味着总CO2-转化为甲醇的效率为60%。这是对现有方法的重大改进。
他们基于理论计算的分析证实，单壁碳纳米管上的弯曲CoPc增强了CO结合，从而减少了一氧化碳。相比之下，宽的多壁碳纳米管有利于二氧化碳的释放。
“我们的研究结果表明，碳纳米管是CoPc等催化剂的特殊支撑材料。碳纳米管的大比表面积很容易分散纳米颗粒，避免团聚，而且它们的高电子电导率使它们在电化学应用中很有前景，”叶教授说。
“更重要的是，我们表明通过单壁碳纳米管诱导分子变形为设计高性能分子电催化剂提供了一种策略。这一进步有望实现碳中和，因为它可以将CO2和可再生电力储存为化学能。”他总结道。
